Alfred Buß wurde in Ostfriesland geboren, hat am Söderblom-Gymnasium in Espelkamp das Abitur abgelegt und war Superintendent des Kirchenkreises Unna. Heute lebt er mit seiner Frau in Unna.
Alfred Buß wurde am 6. April 1947 als fünftes Kind auf einem Bauernhof in Bühren, heute Uplengen/Ostfriesland, geboren. Nach dem Schulbesuch in Leer und Espelkamp machte er 1967 das Abitur am Söderblom-Gymnasium in Espelkamp.
Anschließend wurde er als Stipendiat ins Evangelische Studienwerk Villigst aufgenommen und begann das Studium der Evangelischen Theologie (Bethel und Tübingen). 1973 legte er die 1. Theologische Prüfung in Tübingen ab, 1975 folgte die 2. Theologische Prüfung in Bielefeld.
Von 1973 bis 1975 war Alfred Buß Studienleiter im Evangelischen Studienwerk Villigst, ab 1974 berufsbegleitend Vikar in Hennen.
1975 wurde er Pfarrer der Paul-Gerhardt-Gemeinde in Unna-Königsborn. 1988 übernahm er den Aufbau und die Leitung der RAST, der Regionalen Arbeitsstelle der westfälischen Kirche für den Kirchentag im Ruhrgebiet 1991. Anschließend, von 1992 bis 1994, war er Berufschulpfarrer in Unna.
Seit 1994 war Alfred Buß Superintendent des Kirchenkreises Unna.
Am 12. November 2003 wählte ihn die westfälische Landessynode zum Präses und Nachfolger von Manfred Sorg. In sein Amt eingeführt wurde Präses Buß am 29. Februar 2004.
Am 23. Juni 2009 hat ihm die Evangelisch-Theologische Fakultät der Westfälischen Wilhelms-Universität Münster die Würde eines Doktors der Theologie ehrenhalber verliehen.
Alfred Buß ist seit 1971 verheiratet mit Christa Buß, geb. Gärtner. Sie bekamen drei Kinder.